建设成效

化学化工学院王卫教授与中国科学技术大学合作在化学领域TOP期刊发表研究论文



近日,石河子大学化学化工学院王卫教授和中国科学技术大学国家同步辐射实验室刘庆华副研究员在化学领域TOP期刊《Applied Catalysis B: Environmental》(中科院一区,IF=24.319)上发表了题为Valence-modified selenospinels as ampere-current-bearing oxygen evolution catalysts”的研究论文。(论文doi:10.1016/j.apcatb.2022.121649

  




氢能是一种极具发展前景的可再生能源,未来很有可能替代化石能源以实现碳达峰碳中和目标。但是由于电解水的半反应,析氧反应(OER)存在复杂的多质子耦合,严重限制了电解水的整体效率尤其是在工业大电流条件下(≥500 mA cm-2),需要同时保持较低的过电位和较高的稳定性。基于此,石河子大学化学化工学院王卫团队和中国科学技术大学国家同步辐射实验室刘庆华团队合作报道了一种高价态Mn修饰的硒化尖晶石(Mn-CuCo2Se4),利用原位XAFS谱探究高活性的原因,这项工作为基于尖晶石化合物的大电流OER催化剂的筛选开辟了一个新的领域。

由于电解水的半反应,析氧反应(OER)存在复杂的多质子耦合,其严重限制了电解水的整体效率。而且,对于实际生产应用来说,在大电流密度下(≥500 mA cm-2)稳定地工作是势在必行的。迄今为止,因其成本低,对环境友好等特点,人们对过渡金属氧化物进行了深入的研究。特别是尖晶石型过渡金属氧化物,其具有良好的内在OER活性,但同时又具有电导率低、活性位点少等缺点。硒化尖晶石能克服这些缺点,在碱性电解液中达到低过电位下的大电流析氧。

在OER催化剂中,Co通常被认为是活性位点,人们致力于提高Co的内在活性以提高整体催化剂的性能。该团队报道了一种通过Mn的调控,降低初始状态下Co的价态,从而让Co位点能够在OER反应的过程中生成更多的活性位点的尖晶石型催化剂。催化剂在1M KOH中表现出高OER活性, 500 mA cm-2电流密度下过电位为293 mV,Tafel斜率为68 mV dec-1,在100-800 mA cm-2电流密度下稳定50小时;在293 mV过电位下具有较高的质量活性(1202 A g-1)和TOF(655)。这项工作发现反应过程中Co位点趋向于转变为Co-Co配位收缩的类羟基氧化物CoOOH,高价态的Mn修饰诱导了Co-Mn的电子协同转化,促进了催化剂的本征OER活性和稳定性。


该论文第一完成单位为石河子大学化学化工学院和兵团化工绿色过程重点实验室,化学化工学院硕士生俞非凡为第一作者,石河子大学化学化工学院王卫教授和中国科学技术大学国家同步辐射实验室刘庆华副研究员共同通讯作者。



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